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RÉSUMÉ

 

Une attention considérable est actuellement accordée à la synthèse des matériaux carbonés organisés. Ces matériaux trouvent, en effet, des applications de plus en plus nombreuses dans des domaines variés tels que l’électronique, le biomédical ou la catalyse. Plus particulièrement en catalyse, la synthèse par nano-réplication conduit à l’obtention de matériaux carbonés ayant des caractéristiques idéales pour supporter les phases actives: aires spécifiques et volumes poreux élevés, distributions de pores étroites et pores à géométrie contrôlée. Le principe de la nano-réplication implique le remplissage des pores dans un support sacrificiel (hard-template) à partir d’une source de carbone appropriée suivi par la carbonisation et la dissolution du template..

L’objectif du projet CYCLOMAT s’inscrit dans ce contexte et porte sur la synthèse et la caractérisation de catalyseurs métal–carbone nano-répliqués, contenant des nanoparticules métalliques d’or ou de platine en surface du matériau carboné. Cette stratégie de synthèse a été choisie pour favoriser la formation de catalyseurs tolérants et robustes. Plus particulièrement, le projet est orienté sur l’utilisation de cyclodextrines comme sources carbonées originales. Les cyclodextrines sont des oligosaccharides cycliques formés par l’enchainement de n unités glucopyranose. Ces molécules possèdent une géométrie particulière avec une cavité interne hydrophobe qui permet de forme des complexes d’inclusion hôte invité et une surface externe hydrophile associée à la présence de nombreux groupements hydroxyles.

Nous employons ici les cyclodextrines comme molécules multifonctionnelles : i) comme source de carbone (pour permettre la formation du support méso-structuré par réplique inverse), ii) comme nano-transporteur du métal via la formation de complexes d’inclusion ou d’adduits supramoléculaire et iii) comme molécules poly-hydroxylées pour interagir favorablement avec les silanols de surface.

Figure 1

Au travers cette approche auto-assemblée, il est attendu que les transformations chimiques se produisant pendant la catalyse aient lieu en milieu confiné (pore), dans lequel l’organisation moléculaire contrainte peut conduire à des réactivités originales. Pour valider ce concept, nous nous intéressons à la réaction d’oxydation catalytique du 5-hydroxy-2-methylfurfural (HMF) en diacide ou dialdéhyde. Cette réaction s’inscrit dans une problématique actuelle qui vise à substituer des molécules d’origine pétrochimique par des molécules biosourcées compétitives (le HMF peut être produit à partir de la déshydratation de végétaux riches en hexose). En parallèle, la synthèse de catalyseurs contrôles préparés par déposition de nanoparticules métalliques ou par des méthodes conventionnelles est réalisée sur différents types de matériaux carbonés et les performances de ces catalyseurs contrôles sont évaluées dans la même réaction d’oxydation du HMF.

Ce projet participe au Programme P2N «Nanotechnologies et Nanosystèmes» Edition 2011 (AXE THEMATIQUE 1: SYNTHESE ET FABRICATION DE NANOMATERIAUX ET CHIMIE EN MILIEU CONFINE). Pour mener à bien ce projet, nous avons réuni des compétences dans les domaines de la chimie supramoléculaire et des cyclodextrines et de la synthèse de matériaux répliqués (UCCS-Artois) ainsi que dans le domaine de la catalyse hétérogène en milieu aqueux (IRCELYON).

 

 

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